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發現空位誘導的二維材料薄膜超快離子傳輸化


納米孔道中的離子傳輸對能量存儲和轉換應用至關重要,如質子和鋰離子傳導膜分別是燃料電池和鋰離子電池的關鍵材料。杜邦公司生產的Nafion膜是目前最常用的商業質子傳導膜,它以磺酸基為質子供體中心,質子通過在納米孔道中形成的水分子網絡來進行傳導,質子傳導率可達0.2 S/cm。然而,在高溫(>80 oC)和/或低濕條件下,由于含水量的降低,其性能會發生嚴重衰減。近年來,人們又發展了多種質子傳導膜,包括基于MOF、生物材料和氧化石墨烯的膜材料。這些膜材料也均以官能團(如磷酸基、羧基、羥基等)作為質子供體中心,但其性能較Nafion膜仍有很大差距。

先進炭材料研究部石墨烯等二維材料研究團隊制備出一類由二維過渡金屬磷硫化物(MPX3,其中M = Cd、Mn、Fe、Co、Ni、Zn、Cr等,X = S 或 Se)納米片組裝而成的膜,發現過渡金屬空位使該類薄膜具有超快的離子傳輸性能。例如,Cd0.85PS3Li0.15H0.15薄膜為質子傳輸占主導的離子導體,在90 ℃和98 %相對濕度條件下的傳導率高達0.95 S/cm,是目前已報道的水相質子傳輸材料的性能最高值,并且在低溫、低濕條件下仍保持了很高的質子傳導率。進一步研究發現,Cd空位不僅提供了大量的質子供體中心,而且使該薄膜具有優異的水合性質,且質子在水分子的存在下易于從空位處脫附,從而使薄膜表現出優異的質子傳導特性。此外,他們還發現Cd0.85PS3Li0.3和Mn0.77PS3Li0.46薄膜具有超快的鋰離子傳導特性,證明了空位誘導離子快速傳輸的普適性。

空位誘導離子快速傳輸為設計與開發高性能離子傳導膜提供了一種新思路。該工作于2020年10月30日發表在《科學》 (Science, 370 (2020) 596)上,《Science》同期配發了Perspective,以“Speeding protons with metal vacancies”為題對該工作進行了評述和展望。

圖1 Cd0.85PS3Li0.15H0.15納米片組裝膜及其離子傳輸性能(98%相對濕度)

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